非常感谢，已经解决了。是当前用户没有权限访问证书的私钥文件的问题，之前尝试去解决，但是在对：C:\Documents and Settings\All Users\Application Data\Microsoft\Crypto\RSA\MachineKeys这个目录授权的时候出错了，一直报这个错误 “将安全信息应用到以下对象时发生错误 拒绝访问”，最后在这里http://zhidao.baidu.com/link?url=_dCQV-Vgt-QhJ0XnAN6UaMU3enmbJiaZS6voZgT2vvqAo-1gchOEj8Y1mG_r8uMtunV21NY1y07yKGLSG5xr3a找到了授权的解决方案，为ereryone用户分配完全控制权限，密钥集的错误就解决了。再次感谢
System.Security.Cryptography.CryptographicException，密钥集不存在
原文：http://www.cnblogs.com/amylis_chen/p/6230741.html